电化学氮还原反应(eNRR)是Haber-Bosch工艺的一种有前途的替代合成氨技术。然而,众所周知,二氮分子还原成氨的动力学极其缓慢,对于该技术的实际应用,eNRR催化剂的催化活性和选择性仍然非常低。
近日,庆熙大学Sung Jong Yoo,Hyun S. Park引入用于eNRR催化剂的牺牲掺杂剂,以提高电催化氮还原的活性和耐久性。
文章要点
1)具体而言,铱掺杂的介孔硫化铜六棱柱纳米颗粒在0.6 VRHE下实现了18.2±0.8 μg/h cm2的氨产量,并且在中性水系电解质中提供了2.4±0.1%的法拉第效率。
2)研究发现,掺杂剂改变eNRR活性位点的电子状态,以获得合适的*N2H和*H吸附能。与未掺杂的硫化铜相比,掺杂过程还导致催化剂颗粒的活性表面积增加以及耐久性增加3倍,从而进一步增强了eNRR活性。
3)最后,将所开发的eNRR催化剂应用于实际的氨生产装置,在1.8 Vcell下的产率为1.1 μgNH3/h·cm2。
本研究结果提出了一种提高催化剂耐久性的设计因素,即在开发用于电化学氨生产的高效eNRR催化剂中引入牺牲掺杂剂。
参考文献
Hee Soo Kim, et al, Sacrificial Dopant to Enhance the Activity and Durability of Electrochemical N2 Reduction Catalysis, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c00089
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00089