长期以来,得益于结构稳定性和高效催化活性,金属和氧化物载体之间的金属-载体界面一直被应用在催化中。金属-稀土氧化物界面特别有趣,这些早期过渡阳离子具有很高的亲电性,因此与Lewis碱性分子(如H2O)具有良好的结合强度。
近日,山东大学贾春江教授,伦敦大学学院Feng Ryan Wang报道了一种在中温水煤气变换反应(MT-WGS)过程中原位形成的Ni-NiOx-Y2O3界面,在300 ℃时,CO转化率达到140.6 μmolCO gcat−1 s−1,是现有文献报道的4倍。
文章要点
1)研究发现,只有当Ni和Y的摩尔比为9:1时,才能形成独特的Ni-NiOx-Y2O3界面。仅添加10%的Y2O3对提高催化剂的活性和防止催化剂的烧结起到了关键作用。另外,研究人员通过理论模拟论证了界面处的电子转移,从本质上揭示了相互作用的存在。
2)研究人员利用像差校正电子显微镜和原位拉曼光谱对Ni-NiOx-Y2O_3界面进行了清晰的表征。结合密度泛函理论计算,证明了H2O分子在Ni-NiOx-Y2O3界面位上的有效解离。此外,对整个反应过程的计算也证明了NiOx-Y2O3界面可有效用于WGS反应。
Ni-NiOx-Y2O3界面具有良好的催化性能,为研究和应用稀土元素在催化中的应用提供了潜力,创造了具有非常规表面行为的新型金属-载体界面。
参考文献
Xu, K., Ma, C., Yan, H. et al. Catalytically efficient Ni-NiOx-Y2O3 interface for medium temperature water-gas shift reaction. Nat Commun 13, 2443 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-30138-5
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30138-5