尽管铂(Pt)是酸性条件下最有效的析氢(HER)催化剂,但其稀缺性和昂贵的价格严重阻碍了其广泛应用。
近日,新南威尔士大学Xunyu Lu,Zhaojun Han利用孤立的Co原子和N共掺杂的多孔炭(CoNC)作为独特基底来指导Pt Acs(Pt-ACs/CoNC)的形成。
文章要点
1)CoNC中的Co原子作为Pt物种的锚定中心,形成了强大的金属-载体相互作用,可以有效地防止Pt原子不必要地聚集到纳米颗粒中。
2)X射线吸收光谱(XAS)和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,Pt ACs是由与O原子桥联的铂原子组成,与SACs中的Pt原子相比,形成了较低的铂氧化态的Pt-O-Pt单元,这是由于在Pt-ACs/CoNC中,从Pt到周围O原子的离域电荷较少所致。Pt-O-Pt单元中相邻的富电子Pt原子的存在使它们成为H2生成的主要活性中心,这些O连接基进一步促进了吸附的H*转移和H2脱附。
3)得到的Pt-ACs/CoNC对HER显示出优异的催化活性,仅需要24 mV的过电位就可以获得10 mA cm-2的电流密度。此外,在50 mV的过电位下,Pt-ACs/CoNC的质量活性为28.6 A mg-1,这优于在相同测试条件下含20 wt% Pt的商业Pt/C催化剂。此外,这种简单的方法已经扩展到制备负载在CoNC上的Ru ACs和Ir ACs,显示出理想的电催化性能。
参考文献
Zhao, Y., Kumar, P.V., Tan, X. et al. Modulating Pt-O-Pt atomic clusters with isolated cobalt atoms for enhanced hydrogen evolution catalysis. Nat Commun 13, 2430 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-30155-4
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30155-4