将CO2电化学还原为增值的多碳产品受到了Cu上C-C偶联过程效率低的限制。将金属氧化物与Cu表面结合提供了打破比例关系的新自由，进而调节Cu上的产物分布。
近日，浙江大学吴浩斌教授结合实验和理论研究，揭示了CO2吸附增强的金属氧化物偶联的Cu表面可以通过路易斯酸碱相互作用促进CO2分子的活化，并提高CO2RR的催化活性。此外，铜-氧化物界面边界对C-C偶联显示出不同的CO*吸附强度和反应能垒，从而对C2+产物显示出不同的选择性。
文章要点
1）在筛选的Cu/氧化物异质结构体系中，Cu/ZrO2对C2+产物表现出最佳的催化活性。这种Cu/ZrO2异质结构电极是通过在铜箔上涂覆ZrO2纳米颗粒，然后原位重建Cu表面以形成坚固的Cu-ZrO2界面。
2）原位表面增强拉曼光谱揭示了CO*在Cu/ZrO2电极上的吸附和覆盖增强，这与理论预测相一致。密度泛函理论（DFT）计算还表明，与裸露的Cu表面相比，C-C耦合过程在Cu-ZrO2界面处更有利，而主要的竞争反应如C1途径(如CH4的形成)被抑制。
3）实验结果显示，Cu/ZrO2电极对C2+产物(即乙烯、乙醇和正丙醇)的法拉第效率(FE)为85%，可在H型电解槽中稳定运行66 h以上，超过了以往报道的大多数类似条件下的Cu基催化剂/电极。
参考文献
Li et al., Enhanced electroreduction of CO2 to C2+ products on heterostructured Cu/oxide electrodes, Chem (2022)
DOI：10.1016/j.chempr.2022.04.004
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.04.004
