王海梁等JACS:Au催化CO2电化学还原的机理
纳米技术 纳米 2022-05-05

当没有通过原位ATR-FTIR研究Au催化剂的电化学CO2还原反应时,人们通常认为CO2还原生成CO选择性和催化活性最好的位点只能是Au表面的顶部位点。

目前,由于原位光谱表征技术的发展和光谱电催化反应体系的进步,人们能够在电催化真实条件中测试反应的原位IR,因此能够对CO2还原生成CO的反应情况更加深入理解。

有鉴于此,耶鲁大学Hailiang Wang(王海梁)等报道在同一个光谱电化学反应电解池中,通过制备具有优异CO2还原活性和IR表面信号增强能力的Au包覆Si ATR晶体电化学电极,对桥连*CO物种的吸附和脱附行为进行表征

本文要点:

(1)

发现Au催化剂的表面发生不可逆的结构重构现象,因此提供大量的吸附位点用于CO吸附,在反应开始阶段数十秒内引发CO2还原反应。

(2)

通过研究随着电化学电势变化的*COB(桥连吸附*CO)脱附动力学,对反应过程的稳态表面*COB浓度进行定量分析,进一步确定*COB作为反应的中间体。在适中的过电势38 %的还原反应在桥位点进行。

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参考文献

Zixu Tao, Adam J. Pearce, James M. Mayer, and Hailiang Wang*, Bridge Sites of Au Surfaces Are Active for Electrocatalytic CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c01098

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01098


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