中科大曾杰等Nature Commun:单原子Ir配位结构对OER电催化性能的影响
纳米技术 纳米 2022-05-05

目前人们研究单原子催化剂的均匀性只考虑到一阶近似结构,但是由于真实催化剂基底存在不同拓扑结构或者缺陷结构,导致存在非常广泛的配位环境,因此真正实现均一结构的单原子催化剂需要精确控制单原子的配位点结构。

有鉴于此,中国科学技术大学曾杰、周仕明、鲍骏、孔源等报道通过电化学沉积方法将单原子Ir选择性的分别修饰在三重空位(three-fold hollow site)位点(Ir1/To-CoOOH)、氧缺陷位点(Ir1/Vo-CoOOH)、缺陷CoOOH表面,考察担载位点的改变对催化反应活性的影响。

本文要点:

(1)

研究发现Ir1/To-CoOOH、Ir1/Vo-CoOOH位点的OER性能相比于缺陷CoOOH位点的性能更好,性能的改善遵循不同机理。在OER电催化反应活性中发现, Ir1/Vo-CoOOH在10 mA cm-2电流密度的OER过电势为200 mV,这比Ir1/To-CoOOH的过电势低70 mV

(2)

在Ir1/To-CoOOH位点,单原子Ir1与基底之间的强电子相互作用能够改善催化活性中心的电子结构,因此导致催化活性位点对催化反应的中间体产生较强的亲和性;在Ir1/Vo-CoOOH位点,单原子Ir1的配位O原子与氧化产物中间体物种间形成氢键,因此能够稳定中间体物种,降低反应决速步骤能垒

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参考文献

Zhang, Z., Feng, C., Wang, D. et al. Selectively anchoring single atoms on specific sites of supports for improved oxygen evolution. Nat Commun 13, 2473 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-30148-3

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30148-3


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