2电子氧光还原制过氧化氢 (H₂O₂) 受到其缓慢的电荷动力学的严重抑制。近日，北京理工大学Qing Han等报道了一种极化工程策略，将（硫）脲官能团接枝到共价三嗪框架（CTFs）上，促进其电荷分离/传输并增强质子转移。

本文要点：

1）实验表明，硫脲功能化的CTF(Bpt-CTF)光催化H₂O₂产率提高至3268.1 μmol h^-1 g^-1，且不需要牺牲剂或助催化剂，比未功能化的CTF (Dc-CTF)高一个数量级以上，并且在400 nm处具有8.6%的高量子效率。

2）机理研究表明，在三嗪单元形成内过氧化物和在硫脲位点形成高浓度空穴显著增强的 2 电子氧还原反应是高的光催化性能的原因。水氧化产生的 O₂ 随后被 ORR 消耗，从而提高了整体反应动力学。

该研究结果提出了一种有力的官能团介导的极化工程方法，用于开发高效的无金属聚合物基光催化剂。

Chongbei Wu, et al. Polarization Engineering of Covalent Triazine Frameworks for Highly Efficient Photosynthesis of Hydrogen Peroxide from Molecular Oxygen and Water. Adv. Mater., 2022

DOI: 10.1002/adma.202110266

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202110266