锂-硫（Li-S）电池具有高能量、低成本等优点，被认为是用于下一代电化学储能系统的候选电池。尽管如此，其发展仍然受到严重的多硫化物穿梭效应和反应动力学缓慢的困扰。尽管单原子催化剂（SACs）已成为加速硫氧化还原反应的有效手段，但单原子负载量一般、原子利用率低、催化途径难以捉摸等问题仍然比较严峻。

近日，苏州大学孙靖宇教授利用硅藻土模板法，成功将单原子Fe-N₂物种分散在生物形态三维层状C₃N₄载体（3DFeSA-CN）上，其载铁量为6.32 wt%。这样的生物模板策略防止了碳质载体的堆积，从而显著提高了Fe负载量和原子利用率。

文章要点

1）所制备的3DFeSA-CN继承了硅藻土模板独特的层次化结构，不仅促进了离子/电子的传输，而且减少了体积变化，从而在电化学循环过程中保持了电极的完整性。更可喜的是，具有不饱和配位环境和偏离电子结构的Fe-N₂部分可以显著增强LiPSs的化学吸附和催化转化，最终促进氧化还原动力学，缓解穿梭效应。

2）由于同时优化了SACS的碳载体和配位环境， 3DFeSA-CN表现出优异的电催化活性，研究人员通过电动测量和理论计算阐述了这一点。结果表明，S@3DFeSA-CN正极材料具有优异的电化学性能，0.2 C下的比容量为1363.5 mAh g⁻¹，3.0 C下的比容量为783.0 mAh g⁻¹。它还可以在1.0 C下循环2000次，保持高容量，衰减可以忽略不计，仅为0.031%。此外，硫负载量为5.75 mg cm^-2的锂-硫电池的面容量为6.18 mAhc m⁻²。

参考文献

Yifan Ding, et al, Enhanced Dual-Directional Sulfur Redox via Biotemplated Single-Atomic Fe-N₂ Mediator Promises Durable Li−S Batteries, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202202256

https://doi.org/10.1002/adma.202202256