将大气中的N₂O催化分解为N₂和O₂来去除大气中的N₂O是遏制全球变暖的重要过程。

近日，北海道大学Takashi Toyao，Ken-ichi Shimizu考察了各种催化剂，确定了一种以ZrO₂负载的RhO_x（RhO_x/ZrO₂）催化剂在较低的温度（∼350 ℃）下在氧气存在下分解N₂O的最佳催化剂。

文章要点

1）研究发现，负载在ZrO₂上的RhO_x比负载在其他载体上的RhO_x以及负载在ZrO₂和铜、铁基沸石催化剂上的其他金属氧化物具有更好的催化性能。在Rh负载量为1、5、10和15 wt%时，RhO_x/ZrO₂中RhO_x的平均粒径分别为1.5、1.9、2.0和2.5 nm。根据每使用Rh的催化分解速率，Rh物种的负载量对N₂O的分解效率有显著影响，最佳Rh负载量为10 wt%(Rh金属基)。含10 wt% Rh的RhO_x/ZrO₂催化分解N₂O的表观活化能（E_a）为111 kJ^-1，与块体Rh₂O₃催化分解N₂O的表观活化能（E_a）（110 kJ·mol^-1）基本相同。

2）这些结果表明，相对较大的颗粒中的RhO_x物种比那些小于1.5 nm的颗粒中的RhO_x物种更有效地作为催化活性中心。此外，动力学研究和原位/ operandoX射线吸收光谱研究表明，该反应是由RhO_x物种的氧化还原循环所介导的，在此过程中，N₂O作为氧化剂填充了加热时产生的氧空位，并伴随着O₂分子的形成。

参考文献

Yuan Jing, et al, Catalytic Decomposition of N₂O in the Presence of O₂ through Redox of Rh Oxide in a RhOx/ZrO₂ Catalyst, ACS Catal. 2022

10.1021/acscatal.2c01321

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01321