太阳能驱动的光电化学(PEC)二氧化碳(CO2)还原反应(CO2RR)是一种很有吸引力的方法,它综合了利用电场来改善电荷分离和应用光照射界面来增强活性的优点,可以将CO2催化转化为增值化学品。
近日,复旦大学郑耿锋教授制备了一种具有电子隧道的Si/ZnO/Cu2O p-n-p异质结势阱,用于选择性光电化学CO2RR制备乙醇。
文章要点
1)这种异质结是通过在富含缺陷的p型Cu2O纳米颗粒和纳米多孔p型Si之间生长n型ZnO纳米片形成的。由于这种势阱的存在,光生电子在低偏压下借助于0.6 V的内建电势被俘获并积累在n-ZnO内部,并逃逸到Cu2O缺陷带中。
2)在模拟太阳光下,Si/ZnO/Cu2O光电阴极表现出0.2 V的启动电位(vs.RHE),用于水中光电化学CO2RR。由于隧穿中受限的电子能量,产物选择性基本上从CO或甲酸盐变为乙醇,乙醇的法拉第效率在0 V时超过60%。
这项研究通过能带工程来调节电子能量,用于选择性光电化学CO2RR。
参考文献
Miao Kan, et al, Defect-Assisted Electron T unneling for Photoelectrochemical CO2 Reduction to Ethanol at Low Overpotentials, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201134
https://doi.org/10.1002/aenm.202201134