单原子催化剂（SACs）因其最高的原子利用率而在各种应用中显示出巨大的前景。然而，可控合成具有合适的多孔结构的SACs仍然是一个必须克服的挑战，以解决催化中的扩散问题，而空间孤立的单原子中心则大大提高了催化剂的本征活性。

近日，北京化工大学刘军枫教授，韩爱娟通过拓扑转化策略设计和制备中空、介孔、原子分散的金属-氮-碳（h-MNC）催化剂，利用设计良好的具有分级孔的MOF作为前驱体来缓解大分子催化的扩散限制。

文章要点

1）研究人员通过合理的化学腐蚀法制备了中空介孔ZIFs，热解后的BZIFs从拓扑结构上转变为h-MNC。像差校正的高角环形暗场扫描电子显微镜（ACHAADF-STEM）和X射线吸收精细结构（XAFS）证实了原子分散的金属。

2）这些h-MNC具有独特的层次化多孔结构，其壳层具有~10 nm的大介孔，h-MNC内部有~200 nm的中空空穴，这些孔最大限度地提高了反应物和产物，特别是大分子的粒子内扩散速度，从而提高了活性中心的可及性和催化活性中心的高效利用。

3）h-MNC将原子分散的活性中心和层状多孔结构结合在一起，使得中空、介孔、原子分散的CoNC（h-CoNC）在室温下苯胺氧化偶合成偶氮苯的催化活性(TOF)为586 h⁻¹，超过了带有Co纳米颗粒的中空对应物（h-Co_NPNC）、原子分散的固体NC上的金属对应物（s-CoNC）和大多数报道的最先进的催化剂。此外，该策略具有很强的通用性，并已扩展到各种不同金属组成的h-MNCs的合成，包括镍、锰和铜，为优化高性能催化剂创造了更多的机会。

参考文献

Han, X., Zhang, T., Wang, X. et al. Hollow mesoporous atomically dispersed metal-nitrogen-carbon catalysts with enhanced diffusion for catalysis involving larger molecules. Nat Commun 13, 2900 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-30520-3

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30520-3