废旧锂离子电池正极材料的无损修复一直是废物资源化研究领域的圣杯,因为它具有最佳的环境和经济效益。
近日,北京理工大学Li Li首次发现了降解材料中的锰缺陷和阳离子无序,并利用一种低碳和经济的技术,通过原位上循环过程修复了降解的晶体结构。
文章要点
1)修复后的无序LiMn2O4(LMO)材料比有序LMO材料具有更高的容量和更好的稳定性。从头计算结果表明,Li/Mn无序可以改变材料的晶体结构和原子周围的电子排列,使得四面体中心位置的Li更容易被移位,而八面体中心位置的Li也可以被移位贡献相当大的电化学容量。
2)Li/Mn无序可以有效地抑制Jahn-Teller畸变和两相相变,激活无序Li的活性,有助于稳定的上循环材料的高放电容量。此外,锰缺陷机理的发现解决了人们对传统修复技术的诸多质疑,并能与锂缺陷机理一起为再生技术的发展提供更充分的理论指导。进一步,原子无序结构也为电池材料的设计提供了指导,推动了未来绿色锂离子电池的可持续发展。
参考文献
Jiao Lin, et al, Sustainable Upcycling of Spent Lithium-Ion Batteries Cathode Materials: Stabilization by In Situ Li/Mn Disorder, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201174
https://doi.org/10.1002/aenm.202201174