尿素电合成技术为替代传统的尿素生产工艺提供了一种有效的途径。然而,实现NO3 -与CO2在水中的电化学耦合制备尿素仍然是一个重大的挑战。
近日,天津大学Yuting Wang,于一夫教授通过对Cu2O@ZnO分级纳米线进行原位电还原,制备出一种自支撑核-壳Cu@Zn纳米线,将所得Cu@Zn催化剂用于尿素电合成
文章要点
1)实验结果显示,Cu@Zn催化剂用于水中CO2和硝酸盐电合成尿素的产率和法拉第效率分别为7.29 μmol cm−2 h−1和9.28%,显著高于Zn(0.77 μmol cm−2 h−1,1.00%)和Cu(0 μmol cm−2 h−1,0.00%)。研究人员利用1H NMR和液相色谱(LC)鉴定了产物。
2)研究人员结合原位和非原位表征序列,揭示了CO2和硝酸盐的电还原反应途径,通过*CO和*NH2中间体偶联形成C-N键,电合成尿素。理论计算证明,Zn向Cu的电子传递促进了关键中间体(*CO和*NH2)的形成,降低了*CO和*NH2的耦合能垒,提高了Cu@Zn催化剂用于尿素电合成的催化性能。
参考文献
Nannan Meng, et al, Oxide-Derived Core−Shell Cu@Zn Nanowires for Urea Electrosynthesis from Carbon Dioxide and Nitrate in Water, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c01177
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01177