在多相催化中，金属活性相与氧化物载体之间的协同作用可以通过电子金属−载体相互作用来提高催化活性。这种效应对传统的碳载体来说是意想不到的，碳材料往往被视为催化中的惰性载体。

近日，爱荷华州立大学Jean-Philippe Tessonnier发现碳不是惰性载体，可以通过金属-碳界面上的电荷转移，即通过EMSI效应，显著改变负载型金属活性相的催化活性。

文章要点

1）通过调整碳纳米管（CNT）的表面化学和金属颗粒大小，发现碳材料上普遍存在的含氧官能团显著改变了这些载体的WF。结合紫外光电子能谱和原位近环境压X射线光电子能谱(NAP-XPS)，研究人员明确地将碳表面的氧浓度与载体的WF和Pd−C界面处的界面电荷转移关联起来。此外，用于NAP-XPS实验的同步加速器辐射还提供了在气体环境下原位研究Pd/C所需的光束强度和能量分辨率，并消除了亚表面氧化物和氢化物对在金属-碳界面观察到的缺电子Pd^δ+相的影响。

2）研究人员进一步研究了Pd^δ+与肉桂醛液相加氢催化活性的相关性。结合实验和密度泛函理论（DFT）计算，研究人员证明了碳载体诱导的EMSI改变了相关物种的BEs和它们的反应路径。这些EMSI效应是显著的，将Pd原子的固有速率提高了2个数量级，并提高了催化剂的选择性。

参考文献

Radhika G. Rao, et al, Oxygen-Doped Carbon Supports Modulate the Hydrogenation Activity of Palladium Nanoparticles through Electronic Metal−Support Interactions, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c01063

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01063