Angew:硫掺杂Fe-N-C单原子催化剂中的质子供给效应增强CO2电还原性能
芣苢 西瓜 2022-06-08

金属-氮-碳单原子催化剂(SAC)中的杂原子掺杂被认为是促进电催化CO2还原反应(CO2RR)的有效策略,但提高催化活性的来源仍不清楚。近日,中南大学Min Liu,台湾国家同步辐射研究中心Ting-Shan Chan等揭示了硫掺杂对CO2RR具有明显的质子供给效应。

本文要点:

1作者通过X射线吸收光谱和球差校正扫描透射电子显微镜验证了模型SAC催化剂FeN4(Fe1-NSC)第二壳中硫的掺杂。

2与无硫FeN4和大多数报道的铁基SAC相比,Fe1-NSC表现出优异的CO2RR性能,最大CO法拉第效率为98.6%,TOF为1197 h-1

3动力学分析和原位表征证实,硫掺杂加速了H2O的活化,并提供了足够的质子以促进CO2转化为*COOH,这也得到了理论结果的证实。

该工作加深了对基于SAC催化剂的CO2RR机理的理解。

QQ截图20220608202951.png

Shanyong Chen, et al. Unveiling Proton-feeding Effect in Sulfur-doped Fe-N-C Single-Atom Catalyst for Enhanced CO2 Electroreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022

DOI: 10.1002/anie.202206233

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202206233


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