普遍认为,水分解析氢反应(HER)是制氢最可行的方法之一。其中,催化剂的催化活性和稳定性是HER最关键的指标。在工业实践中,HER 催化剂必须具有高电流密度(≥ 500mA /cm2 的电极活性)和长时间工作稳定性(≥300 小时)。Pt通常用于HER,但因高昂的成本而受到限制。开发具有高电流密度和稳定性的无金属HER催化剂成为挑战。
近日,清华大学的刘锴等人开发了一种多相纳米碳化物用于HER反应,其在1500 mA/cm 的高电流密度下具有 255 mV 的低过电位,长时间工作稳定性高达14天。
本文要点:
1)该工作开发了一种使用碳纳米管(CNT)薄膜作为热源和基质的低能耗方法,该方法可在数百毫秒内迅速改变温度,以原位合成坚固的Mo2C/MoC/CNT复合薄膜,巨大的Mo2C/MoC接口为HER提供了丰富的活性位点,在 1500 mA /cm 2的高电流密度下具有 255 mV 的低过电位。在14天的长时间稳定测试中,该薄膜在 500 和 1000 mA /cm2 下工作时,其过电位仅发生32和47 mV 的变化。
2)该工作还通过泛函密度理论(DFT)计算,证明了在Mo2C/MoC界面,以及在MoxC与CNT的界面处均有适宜氢气吸附的位点(自由能为0.02 eV),确保了Mo2C/MoC/CNT复合薄膜的高活性和稳定性。
Chenyu Li,et al,Ultrafast self-heating synthesis of robust heterogeneous nanocarbides for high current density hydrogen evolution reaction,Nature Communications,2022
DOI:10.1038/s41467-022-31077-x
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31077-x