纳米颗粒在两个正交方向上的超分子自组装有望制造出具有迷人性质的纳米材料。

近日，西安工业大学王奇观教授，王素敏教授在三聚氰胺/氰尿酸的水热缩聚反应中，石墨氮化碳量子点（CNQD，约2nm）通过横向氢键沿两个正交方向原位排列，并构建了一种CNQD的自由浮动二维氢键膜（2D CNQD）。基于这种水热原位超分子自组装技术的普遍性，研究人员还构建了由其它量子点如掺硫石墨氮化碳和CdTe连接的2D膜。

文章要点

1）利用刺激响应性和氢键的可逆性，通过外部刺激如通入CO₂/N₂，可以实现2D CNQD膜的可控组装/拆卸，这赋予了组装的2D CNQD膜2D膜和零维(0D)量子点的最佳电化学优势。因此，2D CNQD膜在氮还原反应(NRR)和析氧反应(OER)中都实现了高双功能活性。2

2) 特别是在NRR，它在0.85 V时表现出高达75.07μg h⁻¹ mg⁻¹的NH₃产率。引人注目的是，使用2D CNQD膜作为阴极的可充电Zn-N₂电池的功率密度达到31.94 mW cm^-2，优于大多数Zn-N₂电池。

3）密度泛函理论（DFT）计算证明，多重氢键相互作用促进了N₂和稳定的NRR中间体在Zn-N₂电池上的吸附是其具有出色NRR电催化性能的主要原因。

这项工作表明，水热原位超分子自组装是将0D量子点集成到2D定向阵列的一种可行和直接的方法，并且相互连接的氢键使这种自由浮动的2D结构能够保持0D和2D结构的电化学优势。

参考文献

Feifei Wang, et al, Water-Phase Lateral Interconnecting Quantum Dots as Free-Floating 2D Film Assembled by Hydrogen-Bonding Interactions to Acquire Excellent Electrocatalytic Activity, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.2c00507

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00507