糖类在温和条件下一锅法合成2,5-二甲基呋喃(2,5-DMF)对生物燃料和贵重化学品的生产具有重要意义。然而,合成反应需要大量的活性中心,而且由于大多数复合催化剂的扩散能力较差,反应动力学较慢。
近日,南昌大学Qiang Deng,亚利桑那州立大学Shuguang Deng,牛津大学Shik Chi Edman Tsang以对氨基苯磺酸为磺化剂,采用重氮法和以氯化钯为前驱体的引发法制备了一种Pd负载的SO3H改性2D MOF(Pd/NUS-SO3H),其Lewis酸密度为0.62 mmol/g,Brnsted酸密度为0.83 mmol/g,Pd含量为1.0 wt%。
文章要点
1)与3D MOF基催化剂(Pd/UiO-SO3H)相比,Pd/2DMOF-SO3H催化剂通过加强5-HME的连续水解、异构化、脱水和加氢脱氧,表现出更高的催化活性和2,5-DMF的选择性。
2)此外,复合催化剂在至少4次循环后仍保持稳定性。据了解,这项工作是基于2D MOF结构快速扩散的内在特征,首次探索氢化中心和酸中心对复杂生物质转化反应的协同催化作用。
参考文献
Qiang Deng, et al, 2D MOF with Compact Catalytic Sites for the One-pot Synthesis of 2,5-Dimethylfuran from Saccharides via Tandem Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202205453
https://doi.org/10.1002/anie.202205453