催化剂的电化学结构重构可能会产生与初始催化剂不同的真实活性中心,但通常被忽略。
近日,湖南大学黄宏文教授,Xuli Chen,中南大学Min Liu报道了利用原位结构重建技术在铋纳米片(NS)上生成密集分布的不饱和中心,这是一种高效的CO2电还原为HCOO−的方法。
文章要点
1)在电催化条件下,所制备的Bi(OH)3 NS在水溶液中原位转化为金属Bi,在此过程中,由于原子的局部耗尽,形成了大量的凹坑。因此,凹坑的形成导致在每个凹坑的边缘产生不饱和位置。
2)当作为CO2电还原的催化剂时,与没有凹坑的Bi NS(intact-Bi)和H型电池中的商业Bi相比,富含凹坑的Bi NS(pits-Bi)用于电催化CO2还原为HCOO−的法拉第效率(FE)(在−1.14 V时为95.3%)有所提高。
3)当工作在流动池结构中时,阴极极化电流可高达325mA cm−2,远远超过200 mA cm−2(Kenis等人提出的工业化标准)。此外,该催化剂可在膜电极组件中以200 mA cm−2的工业极电流密度运行110 h,没有明显的电压波动,显示了其巨大的实际应用潜力。
这项工作提供了一种新的策略,通过原位结构重构来制备具有大量不饱和中心的催化剂,这可能会推广到其他催化体系。
参考文献
Yuliang Yuan, et al, In Situ Structural Reconstruction to Generate the Active Sites for CO2 Electroreduction on Bismuth Ultrathin Nanosheets, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202200970
https://doi.org/10.1002/aenm.202200970