碳捕获和利用(CCU)概念作为减少温室气体排放的战略受到越来越多的关注。近日,德国汉堡大学Simone Mascotto等展示了如何通过母体基质中氧空位的性质和浓度来控制双金属Fe-Ni脱溶物的组成,以及如何使用它来改变CO2辅助乙烷转化的性能。
本文要点:
1)通过具有大的比表面积(>40 m2/g)的介孔A位缺陷型 La0.4Sr0.6−αTi0.6Fe0.35Ni0.05O3±δ (0≤α≤0.2) 钙钛矿可获得快速溶出动力学 (T<500 °C, t<1 h) 尺寸增加 (3-10 nm) 的双金属 Fe-Ni 纳米粒子。
2)通过应用多种技术方法,作者发现 A 位缺陷决定了与铁相关的氧空位浓度,从而控制了Fe的还原。Fe比例从37%增加到57%会导致双峰Fe/Ni3Fe系统的出现,从而取代均质双金属纳米颗粒,。
3)催化测试表明,该催化剂相对于商业Ni/Al2O3具有出色的稳定性,并且乙烷重整是首选途径;但对于具有低Fe金属成分的系统,乙烷脱氢的选择性会增加。
该工作报道的控制双金属外溶的还原和生长过程方法为设计基于双峰纳米颗粒异质结构的先进催化剂提供了新的思路。
Anastasios I. Tsiotsias, et al. Bimetallic Exsolved Heterostructures of Controlled Composition with Tunable Catalytic Properties. ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c11111