Angew:石墨炔纳米球作为润湿性和电子改性剂促进加氢催化
Nanoyu Nanoyu 2022-06-19

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石墨炔(GDY)因其独特的富炔结构,已被证明是锚定金属催化剂的优良载体。

近日,中科院化学研究所Changyan Cao,Weiguo Song,Feng He开发了一种有效的方法来制备限制在Pd/mSiO2催化剂的介孔孔道中的GDY纳米球,并展示了GDY作为加氢反应的润湿性和电子改进剂的独特的新作用。

文章要点

1研究人员基于一种新的爆炸方法,在不使用任何金属催化剂的情况下,在120 ℃的空气中直接加热六乙基苯(HEB),制备了GDY纳米球。在Pd/mSiO2上负载Pd纳米颗粒的未改性催化剂与六乙基苯(HEB)在乙酸乙酯溶液中混合,搅拌0.5 h。在这个过程中,大部分HEB分子被吸附到SiO2介孔中。溶剂蒸发后,固体粉末在空气中转移到预热的锥形烧瓶(120 ℃)中,在那里快速发生交叉偶联反应,在受限的介孔中形成GDY纳米球。这样就得到了GDY@Pd/mSiO2复合材料,GDY纳米球大部分位于介孔孔道中。
2宏观接触角测试和微观荧光探针分子测量都证实,负载一定量的GDY纳米球后,Pd/mSiO2的介孔孔道变得超亲氧,这使得气体H2可以直接储存在催化剂的介孔内,从而显著增加了Pd纳米颗粒周围的H2浓度。

3作为电子修饰剂的X射线光电子能谱和密度泛函理论(DFT)计算证实,GDY纳米球也对Pd纳米粒子的电子结构进行了修饰。将GDY的这两种作用结合起来,优化后的20GDY@Pd/mSiO2催化剂可在水中常压下进行苯甲醛加氢反应,比未改性的Pd/mSiO2催化剂提高4.3倍。

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参考文献

Jia Yu, et al, Graphdiyne Nanospheres as a Wettability and Electron Modifier for Enhanced Hydrogenation Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207255

https://doi.org/10.1002/anie.202207255


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