开发具有优异的双电子(2e-)选择性、活性和稳定性的先进电催化剂是促进氧还原反应(ORR)合成过氧化氢(H2O2)的关键。
近日,苏州大学康振辉教授,刘阳教授,陈子亮副教授,Prashanth W. Menezes采用一种复合工程策略,通过用不同量的BH4-定向还原Ni2+,灵活地调节非晶态硼化镍纳米结构的本征活性,从而实现高效的电催化2e- ORR。
文章要点
1)在硼化物中,非晶态NiB2在0.4 V时电催化2e- ORR的选择性接近99%,在较宽的电势范围内达到93%以上,同时在长时间下活性衰减可以忽略不计。值得注意的是,在实际的气体扩散电极中组装NiB2后,成功实现了4.753 mol gcat-1 h-1的超高H2O2产生率。
2)X射线吸收和原位拉曼光谱的结合,以及利用密度泛函理论(DFT)的瞬态光电压测量,明确地揭示了Ni和B之间的原子比诱导了局部电子结构多样性,允许优化Ni对*OOH的吸附能量,并降低界面电荷转移动力学以抑制O-O的形成。
参考文献
Jie Wu, et al, Composition Engineering of Amorphous Nickel Boride Nanoarchitectures Enabling Highly Efficient Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202202995
https://doi.org/10.1002/adma.202202995