等离子体催化技术是一种在温和条件下利用可再生能源进行分散式小规模氨合成的新技术，在替代传统的哈伯-博世工艺方面显示出巨大的潜力。迄今为止，由于缺乏对高效催化剂的设计和等离子体诱导的原位逆反应（即NH₃分解）的知识，这一新兴工艺仍然存在低NH₃产率的问题。

近日，曼彻斯特大学Xiaolei Fan，悉尼大学Jun Huang，利物浦大学Xin Tu提出了一种基于等离子体与自制介孔催化剂相互作用的“屏蔽保护”催化剂设计策略，以限制DBD反应器中等离子体催化氨合成过程中等离子体诱导的氨分解。

文章要点

1）研究人员设计了有序介孔MCM-41上负载镍的催化剂，即Ni/MCM-41，采用控制沉积的方法在MCM-41载体上沉积Ni NPs。分散在MCM-41外表面的Ni NPs由于其高度的可及性，在等离子体催化过程中可以显著地促进NH₃的生成。

2）研究发现，介孔骨架上NH₃浓度的梯度使生成的NH₃能够扩散到介孔中，从而限制了由于介孔中没有等离子体放电而导致的等离子体诱导的反向反应(NH₃分解)，即“屏蔽保护”，使反应平衡向更大的NH₃生成量移动。

3）经过合理设计的催化剂，在60 kJ/L的等离子体条件下，NH₃的产率可达5%以上，在最先进的等离子体辅助氨合成系统中名列前茅。此外，还进行了催化剂的综合表征和等离子体催化表面的原位表征，以阐明在所开发的介孔催化剂上等离子体催化合成氨的相关机理。

参考文献

Yaolin Wang, et al, Shielding Protection by Mesoporous Catalysts for Improving Plasma-Catalytic Ambient Ammonia Synthesis, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c01950

https://doi.org/10.1021/jacs.2c01950