ACS Catalysis:一种分子工程碳平台锚定边缘单原子M-N/C(M=Fe,Co,Ni,Cu)电催化剂的耐久性
Nanoyu Nanoyu 2022-06-24

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孤立的金属原子分布在固体载体上的单原子多相催化剂(SACs)已经成为新的催化前沿。SACs最大限度地利用原子,所有金属原子都暴露在反应物中,并可用于催化反应。由于其特殊的电子结构,它们还可以对各种反应表现出不同寻常的催化活性和选择性,这使它们区别于纳米尺寸的颗粒催化剂。然而,尽管SACs具有很大的潜力,但是在催化条件下合成SACs和稳定高表面自由能的单个金属原子以防止团聚极其困难。

近日,蔚山科学技术院Hyun-Kon Song,Geunsik Lee,Jae Sung Lee提出了一种基于分子工程锚定碳平台(ACP)的强大合成方案,可稳定碳载体上M-N(M = Fe、Co、Ni、Cu)的聚集边缘单原子催化位点。

文章要点

1使用L-半胱氨酸作为额外的有机前体进行聚合,在碳纳米管(CNT)——石墨烯(GR)杂化载体周围产生ACP鞘,该载体由具有丰富边缘位点的小畴尺寸制成,并掺杂有硫。同时,几分钟的微波热解强烈锚定ACP上的单原子M-N部分,同时抑制其在高温合成过程中的团聚,并使ACP高度石墨化。

2作为一个典型的例子,Fe-N/S-CNT-GR中的边缘主单原子催化位点提供了优于先前报道的Fe-N-C催化剂和商业Pt/C的非pH依赖性氧还原反应(ORR)活性,同时证明了在类似于已知最先进催化剂的基本条件下的析氧反应(OER)活性。特别是,在ORR和OER期间,Fe-N/S-CNT-GR催化剂在碱性和酸性溶液中比商用Pt/C和Ir/C催化剂更稳定。

3较差的稳定性是这类SACs面临的普遍问题。采用Fe-N/S-CNT-GR催化剂的水系锌-空气电池与采用商用Pt/C-Ir/C催化剂的装置一样高效。因此基于分子工程ACP和微波热解的方案可以为合成新一代耐用的SAC提供一个新的概念,将在电化学能量转换和储存方面实现广泛的应用。

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参考文献

Woo Yeong Noh, et al, Molecularly Engineered Carbon Platform To Anchor Edge-Hosted Single-Atomic M−N/C (M = Fe, Co, Ni, Cu) Electrocatalysts of Outstanding Durability, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00697

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00697


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