在中性条件下将CO2转化为更理想和更有价值的C2+产品对于能源和环境的发展至关重要,但同时是一项具有挑战性的工作。
近日,中山大学廖培钦教授金属-有机骨架Cu-HITP (HITP = 2,3,6,7,10,11-六亚氨基苯并菲)晶体表面上的双铜位点非常适合催化*CO与*COH偶联形成*OCCOH的低能途径。
文章要点
1)原位红外光谱、理论计算和控制实验表明,Cu-HITP的聚多巴胺涂层可以提供有利于CO2还原反应的局部环境,在双铜活性中心周围有质子源和氢键给体,以促进*CO氢化和稳定关键中间体(*COH和*OCCOH),导致在KHCO3电解质中C2+还原产物的高选择性[法拉第效率(C2+)为75(3)%,法拉第效率(C2H4) 为51(1)%]。
这项工作提供了对金属有机骨架表面的催化活性和CO2电还原成C2+产物的局部环境的深入了解。
参考文献
Zhen-Hua Zhao, et al, Polydopamine Coating of a Metal−Organic Framework with Bi-Copper Sites for Highly Selective Electroreduction of CO2 to C2+ Products, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c02002
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02002