环境条件下可一步尿素合成的电催化C-N偶联是传统尿素合成方案的有前途的替代方案。然而,中间物质的氢化严重阻碍了尿素的高效合成。
近日,湖南大学王双印教授,Chen Chen,深圳大学符显珠教授发现,富氧空位的CeO2是一种高效的电催化剂,它通过插入空位稳定了*NO的关键中间体,有利于后续的C-N偶联反应而不是质子化反应,而C-N与质子化偶联的选择性较差。
文章要点
1)研究人员利用原位和频光谱对Vo-CeO2-750的氧空位介导的选择性C−N偶联进行了鉴别和验证。
2)实验结果显示,氧空位的引入使得普通催化剂载体成为高效电催化剂,尿素产率高达943.6 mg h−1 g−1,优于部分贵金属基电催化剂。
这项工作为催化剂的设计和偶联系统的开发提供了新的见解。
参考文献
Xiaoxiao Wei, et al, Oxygen Vacancy-Mediated Selective C−N Coupling toward Electrocatalytic Urea Synthesis, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c03452
https://doi.org/10.1021/jacs.2c03452