Angew:双阳离子五元二硼构建Mo分子催化活化NH3
纳米技术 纳米 2022-06-26

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通过分子化合物催化剂进行氨氧化反应目前受到人们的广泛关注,可能作为一种非碳的氢能源。在氨氧化反应中,通过过渡金属配位的方式活化N-H化学键是反应的关键。

有鉴于此,卡尔加里大学Warren Piers等报道低价态五元二硼配体修饰的Mo分子催化剂活化NH3,这种催化剂通过(B2Pz4Py)Mo(II)-NH3在室温条件消除两个氢原子,产生H2和μ-N双核Mo分子(B2Pz4Py)Mo-N-Mo(B2Pz4Py)。

本文要点

(1)

反应机理。通过实验和理论计算,验证反应机理研究的催化反应过程生成端基amido,imido,nitrido复合物,发现桥连N中间体的作用被低估,这项研究为发展新型催化剂提供经验和帮助。

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参考文献

C. Christopher Almquist, Nicole Removski, Thayalan Rajeshkumar, Benjamin Gelfand, Warren Piers, Laurent Maron, Spontaneous Ammonia Activation Through Coordination Induced Bond Weakening in Molybdenum Complexes of a Dianionic Pentadentate Ligand Platform, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202203576

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202203576


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