热强化材料自然柔软，但在受热时自适应增强，在高温下的承重和自我保护应用方面很有吸引力。然而，在加筋状态下同时获得高的弹性模量变化幅度和高的机械强度仍然极具挑战性。

近日，东华大学武培怡教授，孙胜童研究员首次证明了依赖于熵介导的聚合物-簇相互作用的物理交联型水凝胶可以作为热硬化材料的一种更好的候选材料，以很好地协调在加劲状态下的高模数变化幅度和高机械强度。

文章要点

1）设计灵感来自于最近的一项数学框架研究，该研究表明，随着温度的升高，高相对分子质量聚合物在纳米颗粒表面的物理吸附将变得更强、更不动态。为了验证这一概念，选择了一种仿生矿物团簇PAA水凝胶作为熵介导型聚合物-纳米颗粒水凝胶的代表性物理交联体系，其包含由高分子质量的PAA链（M_w ≈100,000 g mol^-1）物理交联的大量矿物团簇（小于3 nm）。

2）通过精细地控制水凝胶中矿物团的含量，实现了创纪录的热致存储模数提高约13000倍，并实现了从超软、可重构状态(1.3 kPa)到硬化玻璃状态(17 Mpa)的超快、戏剧性转变。

3）为了展示与热硬化相关的应用，进一步将矿物水凝胶和弹性聚丙烯酰胺(PAAm)水凝胶以双连续结构进行杂化，制备了长长的氟弹性体包覆皮芯纤维。水凝胶皮芯纤维可以进一步织成可拉伸的织物，其中含有另一种液态金属纤维(鞘：热塑性聚氨酯，TPU)作为焦耳加热器和摩擦电层，用于可控加热和自供电传感。

4）这种智能织物继承了矿物水凝胶的热硬化特性，在室温下(直流电压关闭)是柔软和可伸展的，但在高温(直流电压打开)下，它会立即以记忆的形状坚硬，以支持重载。此外，这种机械自适应智能织物还可以用于力、应变和温度的自供电传感，同时保持自我保护功能。

这项研究首次展示了一种机械自适应织物，其不仅具有很高的弹性，而且可以根据温度变化主动调整其机械性能。

参考文献

Jia Wu, et al, Entropy-Mediated Polymer-Cluster Interactions Enable Dramatic Thermal Stiffening Hydrogels for Mechanoadaptive Smart Fabrics, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI：10.1002/anie.202204960

https://doi.org/10.1002/anie.202204960