电化学CO2还原为多碳(C2+)产物是一项重要而具有挑战性的工作。
近日,中山大学廖培钦教授展示了一个稳定和低成本的金属氮化物骨架,即[Cu3(μ3-OH)(μ3-trz)3(OH)2(H2O)4](Cutrz,Htrz=1,2,4-三氮唑),基于环状三核簇合物{Cu3(μ3-OH)(trz)3}2+作为电催化剂,高效和选择性地将二氧化碳还原为C2+烃(C2+和C2H4的法拉第效率分别为80%和50%),在−0.8 V的电位下电流密度为280 mA cm-2,具有出色的性能。
文章要点
1)原位红外光谱和密度泛函理论计算表明,环状三核簇合物{Cu3(μ3-OH)(trz)3}2+作为电化学活性中心,三个*CO物种可以同时与三个紧密相邻的铜离子吸附在活性中心的同一侧,从而与传统的双铜活性中心相比,具有更高的*CO覆盖率和更高的C−C偶联几率。
2)更重要的是,研究人员可以在环境条件下使用环境友好的方法轻松合成千克级的Cutrz,突出了潜在的工业应用前景。
参考文献
Da-Shuai Huang, et al, A Stable and Low-Cost Metal-Azolate Framework with Cyclic Tricopper Active Sites for Highly Selective CO2 Electroreduction to C2+ Products, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c01681
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01681