JACS:Ce构建高选择性醇氧化能力金属氧硫簇
纳米技术 纳米 2022-07-06

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由于具有较强的氧化缓缓性质、较强的储氧能力和氧传输能力,基于Ce的材料在光催化反应中得到非常广泛的应用。

有鉴于此,西北大学Omar K. Farha等报道将一个CeCe70的氧硫簇和四个MCe70 (M=Cu, Ni, Co, Fe)构筑金属有机骨架材料,单晶XRD表征验证其中含有CeCe70和MCe70结构,Raman光谱表征说明引入Cu和Fe离子产生更加丰富的氧缺陷。这种缺陷结构能够在紫外光照射条件进行4-甲氧基苯甲醇的氧化反应。

本文要点

(1)

CuCe70和FeCe70比CeCe70具有更强的反应性、更高的醛选择性。与结构类似的均相催化剂相比,CeCe70/MCe70产生自由基的位点从块体材料表面变为簇的表面。

(2)

反应机理,氧缺陷位点的催化活性,说明引入过渡金属能够促进光催化反应的性能。这项反应机理为发展具有选择性的光催化反应提供机会。

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参考文献

Xingjie Wang, Haomiao Xie, Julia G. Knapp, Megan C. Wasson, Yufang Wu, Kaikai Ma, Aaron E.B.S. Stone, Matthew D. Krzyaniak, Yijing Chen, Xuan Zhang, Justin M. Notestein, Michael R. Wasielewski, and Omar K. Farha*, Mechanistic Investigation of Enhanced Catalytic Selectivity toward Alcohol Oxidation with Ce Oxysulfate Clusters, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c02625

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02625

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