锂-硫（Li-S）电池作为高能量密度储能器件具有巨大的潜力。电催化剂被广泛用于加速阴极硫氧化还原动力学。这其中，电催化剂、溶剂和锂盐之间的相互作用极大地决定了Li-S电池的实际性能。

近日，清华大学张强教授，北京理工大学李博权首次确定了在工作的Li−S电池中，LiTFSI加剧了MoS₂电催化剂上的表面凝胶化。

文章要点

1）具体来说，LiTFSI中的CF₃SO₂−基团与MoS₂电催化剂上的Lewis酸性中心相互作用，并在亲核取代反应后产生一个缺电子中心。具有较强Lewis酸性的缺电子中心引发DOL溶剂的阳离子开环聚合，并产生令人讨厌的表面凝胶层，导致MoS₂电催化剂的电催化活性降低。

2）为了从源头上解决上述问题，在Li−S电池中引入了Lewis刘易斯碱性盐—碘化锂（LiI），以阻止LiTFSI和MoS₂之间的相互作用，避免产生缺电子位，并抑制随后的表面凝胶化。

3）实验结果显示，添加LiI添加剂和MoS₂电催化剂的Li−S电池表现出高达4.0 C的倍率响应，提高的放电容量（7.1mg_S cm⁻²正极下达到了1380 mA h g_S⁻¹），以及在实际2.5 ah水平的软包电池中超高的实际能量密度416 W h kg₋₁。

这项工作为提高Li−S电池实际工作中的电催化活性提供了有效的锂盐，并加深了对储能系统中电催化剂、溶剂和盐之间相互作用的基本认识。

参考文献

Xi-Yao Li, et al, Regulating Lithium Salt to Inhibit Surface Gelation on an Electrocatalyst for High-Energy-Density Lithium−Sulfur Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c04176

https://doi.org/10.1021/jacs.2c04176