JACS:单颗粒分辨纳米晶电催化CO2还原
纳米技术 纳米 2022-07-07

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将CO2转化为高附加值产物是一种存储可再生能源的非常令人关注的方法,而且为实现人类的碳循环闭环更加靠近一步。由于目前能够合成结构和组成明确的纳米晶,这对于纳米材料科学领域而言具有非常大的意义,有助于构筑具有最佳催化活性的位点的催化剂。人们表征CO2还原反应的纳米催化剂时,通常表征的催化剂性能来自纳米晶的集合体,测试结果给出的催化反应性能来自于各种不同数量纳米晶性能的平均结果。

因此,测试单个纳米晶体的催化活性,并且进行数值分析、与宏观测试结果进行比,有助于理解异相纳米催化剂的异质性现象。能够给出催化剂的结构-性能规律,鉴定性能异常的纳米晶。

有鉴于此,印第安纳大学Xingchen Ye、得克萨斯农工大学Lane A. Baker等报道通过扫描电化学反应池显微镜,分析其中单个Au纳米晶颗粒的不同晶面在CO2电催化反应中起到的催化活性。

本文要点

(1)

通过相关作用方式的显微镜方法,发现{110}晶面形成的菱形Au纳米晶比{111}晶面八面体或者高指数晶面{311}形成的截断双四角形棱体,具有更高的催化活性和反应产物选择性,尤其是在较低的过电势和电极上的动力学起到主导作用时。

(2)

这种形貌对催化反应性能的影响有助于进一步发展表征单个催化剂颗粒的技术,以及宏观尺度测试技术用于研究复杂电催化反应过程。

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参考文献

Soojin Jeong, Myung-Hoon Choi, Gargi S. Jagdale, Yaxu Zhong, Natasha P. Siepser, Yi Wang, Xun Zhan, Lane A. Baker*, and Xingchen Ye*, Unraveling the Structural Sensitivity of CO2 Electroreduction at Facet-Defined Nanocrystals via Correlative Single-Entity and Macroelectrode Measurements, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c02001

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02001

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