钙钛矿催化剂上晶格氧氧化（LOER）参与的析氧反应因其反应能垒低而引起了人们的极大兴趣。然而，由于钙钛矿表面结构在催化过程中是动态的，LOER的活性中心和影响因素尚不清楚，这严重限制了高效钙钛矿催化剂的开发。

近日，四川大学李高仁教授，内蒙古大学Jiangwei Zhang采用柔性刻蚀的方法，设计并制备了具有表面Fe位点和Sr空位的La/Sr系高效钙钛矿催化剂，建立了LOER与动态表面结构之间的关系。

文章要点

1）理论计算和原位X射线吸收近边结构(XANES)和原位拉曼光谱等先进的原位表征表明，表面Fe位点是LOER的催化中心，而Sr空位可以通过上移氧2p能级来促进LOER。

2）此外，飞行时间二次离子质谱仪(TOF-SIMS)和差示电化学质谱(DEM)表明，在¹⁸O同位素标记实验中，钙钛矿表面的LOER是通过吸附的¹⁶OH转化为Co-¹⁸O-¹⁶O而通过晶格氧的动态变化实现的。

3）合成的La/Sr基钙钛矿型催化剂表现出较好的OER催化性能，高于RuO₂/C催化剂。因此，这项研究不仅论证了表面Fe掺杂和Sr的动态溶解对高效LOER的关键作用，而且为设计高性能的钙钛矿型催化剂奠定了基础。

参考文献

Jia-Wei Zhao, et al, Key Roles of Surface Fe Sites and Sr Vacancies in Perovskite for Efficient Oxygen Evolution Reaction Participated by Lattice Oxygen Oxidation, Energy Environ. Sci., 2022

DOI: 10.1039/D2EE00264G

https://doi.org/10.1039/D2EE00264G