关闭碳和氮两个循环是支持建立循环的、净零碳经济的一个关键风险。尽管人们利用单原子催化剂（SACs）对二氧化碳和硝酸盐的电化学还原反应（CO₂RR和NO₃RR）进行了大量研究，但是关于这些反应中Cu SAC配位的结构-活性关系仍然不清楚，因此，需要进一步探索，以便形成基本的理解。

基于此，新南威尔士大学Rose Amal，Rahman Daiyan，斯威本科技大学Rosalie K. Hocking研究了Cu-N-C配位对CO₂RR和NO₃RR的作用。

文章要点

1）随着热解温度从800 ℃升高到1000 ℃, XAS测量结果与合成的Cu SACs一致，显示出从Cu-N₄位点到Cu-N_4-x-C_x位点的变化。配位范围的这种变化导致其催化活性的变化，Cu-N₄位点对CO₂RR表现出更高的活性，而Cu-N_4-x-C_x位点用于NO₃RR，则获得更高的NH₄⁺产率（与DFT计算一致）。

2）研究人员将CO₂RR和NO₃RR耦合，在Cu-N₄位点上实现了28%的尿素法拉第效率，与使用Cu-GS-800催化剂相比，在0.9 V时的生产率为4.3 nmol s^–1 cm^–2。据了解，这是利用单原子催化剂合成尿素的首次报道。

这一结果证明了在高活性单原子催化剂上通过电化学尿素合成将可再生能源转化为净零肥料的潜力。

参考文献

Josh Leverett, et al, Tuning the Coordination Structure of Cu-N-C Single Atom Catalysts for Simultaneous Electrochemical Reduction of CO₂ and NO₃^– to Urea, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201500

https://doi.org/10.1002/aenm.202201500