塑料生产对丙烯等短链烯烃的需求日益增加，页岩气的可获得性使得开发高性能丙烷脱氢(PDH)催化剂成为一个非常重要的研究领域，催化剂需要对工业应用的苛刻再生条件具有稳定性。

近日，里昂第一大学Pierre-Adrien Payard，苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret报道了二氧化硅负载的PtMn材料—PtMn/SiO₂的合成和详细表征，该材料在PDH反应中表现出高的生产率、选择性和稳健性。

文章要点

1）由于催化剂通过SOMC/TMP方法和多技术表征方法进行了量身定制的合成，包括CO IR、STEM、XAS和EPR，并进一步得到了MTD计算的支持，可以发现，这种材料由分布均匀、尺寸均匀的Pt₂Mn纳米颗粒组成，负载在Mn^II修饰的SiO₂载体(占总Mn量的70%)上，具有引人注目的意外结构。

2）EXAFS分析和MTD计算相结合发现，Pt和Mn具有明显的空间偏聚，Pt主要形成颗粒的内部，而大部分Mn⁰聚集在Pt和SiO₂载体之间的界面上，形成围绕Pt核的半壳层。尽管分离的性质被认为对高性能的PDH催化剂不利，但PtMn/SiO₂ (3wt%Pt，1.3wt%Mn)表现出高生产率。此外，与单一金属Prt相比，PtMn/SiO₂在连续再生循环中表现出很强的稳健性，这归因于在如此恶劣的条件下减少了烧结所致。

3）稳定性归因于纳米颗粒表面的Mn⁰与Mn^II修饰的SiO₂载体之间的强烈相互作用。值得注意的是，Mn含量相似但Pt负载量低得多的材料仅有0.05 wt%的单位GPT表现出出色的性能，具有迄今为止报道的最高生产率（4523 g_C3H6/g_Pt h）之一，在分压H₂下运行160小时后几乎没有失活。

总体而言，这项研究证明了SOMC和在DFT水平上用MTD精炼的最先进的光谱分析相结合，为开发结构精准的双金属材料和以分子水平的精度了解它们的结构提供了强大的工具，此外，这里揭示了一种高性能和坚固的PDH催化剂出人意料的分离结构。

参考文献

Lukas Rochlitz, et al, A Robust and Efficient Propane Dehydrogenation Catalyst from Unexpectedly Segregated Pt₂Mn Nanoparticles, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c05618

https://doi.org/10.1021/jacs.2c05618