调控金属-N-C原子催化剂的几何和电子结构以提高它们在催化氧还原反应(ORRs)中的性能是非常重要的,但也具有挑战性。近日,香港理工大学Lawrence Yoon Suk Lee,延世大学Byungchan Han,台湾清华大学Chia-Min Yang等报道了一种巧妙的“封装-替代”策略,用于在 N 掺杂的碳中合成配对金属位点。
本文要点:
1)随着d轨道能级的调节,与其它双原子催化剂(Ru-Fe 和 Ru-Ni)和单原子催化剂相比,Ru-Co 双原子催化剂(DAC)中的氧电还原活性显著增加。
2)Ru-Co DAC 有效地还原氧气,半波电位相对于 RHE 为 0.895 V,在 0.7 V 时周转频率为 2.424 s-1,在实际条件下建立了三相反应的最佳热力学和动力学行为。
3)此外,Ru-Co DAC 电极在 0.603 V 的小电压间隙的气体扩散锌空气电池中显示出双功能活性,优于商业 Pt/C|RuO2 催化剂。
该研究结果清楚地理解了ORR上的位点间相互作用,并提供了原子催化剂的基准评估,以及亚纳米级双原子结构、能级和整体催化性能的相关性。
Mengjie Liu, et al. Tuning the Site-to-Site Interaction in Ru–M (M = Co, Fe, Ni) Diatomic Electrocatalysts to Climb up the Volcano Plot of Oxygen Electroreduction. ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c02324