一种利用酶生产太阳能燃料的半人工光合作用方法依赖于有效的光敏剂，该光敏剂需要与酶活性相匹配并且具有长期稳定性。聚合物点 (Pdots) 是生物相容的光敏剂，在 pH=7 的条件下处于稳定状态，还具有易于修改的表面形态。因此，Pdots 可以被认为是驱动基于酶系统生成太阳能燃料的潜在光敏剂。鉴于此，乌普萨拉大学Gustav Berggren和Haining Tian等人详细介绍了由二元聚合物点和来自莱茵衣藻的 HydA1 [FeFe]-氢化酶组成的生物混合组件内的相互作用。

本文要点：

（1）通过琼脂糖凝胶电泳、低温透射电子显微镜 (Cryo-TEM) 和低温电子断层扫描 (Cryo-ET) 证实了氢化酶直接附着在环形 Pdots 表面上。超快瞬态光谱技术用于表征光致激发和Pdots 内的电荷解离。该研究表明，异质结 Pdots 的供体-受体结构的实现导致有效的亚皮秒电荷分离，从而增强氢析出 (88460 μmol_H2·g_H2ase^-1·h^-1)。 [FeFe]-氢化酶在Pdots 上的吸附产生了稳定的生物混合组装，在此氢气产生持续数天，同时氧化还原介质存在时可达到 37500 ± 1290 的 TON。

（2）这项工作代表了结合聚合物纳米颗粒和酶的均质生物混合系统的一个例子。详细的光谱研究提供了对光收集、电荷分离和传输研究的理解，这对于构建效率超过自然和人工系统的半人工光合系统至关重要。

参考文献：

Mariia V. Pavliuk, Marco Lorenzi, Dustin R. Morado, Lars Gedda, Sina Wrede, Sara H. Mejias, Aijie Liu, Moritz Senger, Starla Glover, Katarina Edwards, Gustav Berggren, and Haining Tian. Polymer Dots as Photoactive Membrane Vesicles for [FeFe]-Hydrogenase Self-Assembly and Solar-Driven Hydrogen Evolution. J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI:doi.org/10.1021/jacs.2c03882

https://doi.org/10.1021/jacs.2c03882