清华大学Angew:单原子RuCu电催化生物质还原
纳米技术 纳米 2022-07-25

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电化学还原生物质衍生物(5-羟甲基糠醛)为可持续制备高附加值化学品提供一种有效方法,这种电催化方法能够缓解对燃料和氢气的需求。但是,电催化反应通常需要较高的电压,而且电催化反应的电极活性较低(Cu, Bi, Pb)。

有鉴于此,清华大学段昊泓等报道发展了一种担载于Cu纳米线上的Ru单原子Ru1Cu合金催化剂,这种单原子催化剂在-0.3 V进行电化学还原HMF生成2,5-二羟甲基呋喃的反应中表现比Cu催化剂更加优异的产率(0.47 vs. 0.08 mmol cm-2 h-1),更高的法拉第效率(85.6 % vs. 71.3 %),而且在高浓度HMF(100 mM)电催化还原反应,仍保持非常高的法拉第效率(87.5 %)。

本文要点

(1)

通过电化学表征技术进行动力学研究Ru1Cu和Cu的电催化反应机理,发现Ru1Cu和Cu的电催化机理不同,其中单原子Ru位点促进H2O分子解离生成H*,而且能够高效率的与HMF通过电催化加氢反应机理反应。

(2)

单原子Ru在促进水分子解离和提高催化剂表面H*覆盖度的过程起到关键作用,并且还原HMF的羰基官能团生成DHMF。这项研究为设计单原子催化剂和增强生成H*用于生物质提质提供机会。

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参考文献

Kaiyue Ji, Ming Xu, Si-Min Xu, Ye Wang, Ruixiang Ge, Xiaoyu Hu, Xiaoming Sun, Haohong Duan, Electrocatalytic Hydrogenation of 5-Hydroxymethylfurfural Promoted by a Ru1Cu Single-Atom Alloy Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202209849

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202209849


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