目前,在高电流密度下工作的析氢反应(HER)仍缺乏高效、耐用和经济高效的电催化剂,这对大规模实施可再生能源制氢提出了巨大的挑战。
近日,复旦大学Shuyu Zhang,Qiongrong Ou采用等离子体法制备了非晶态硫化钼/氮掺杂还原氧化石墨烯纳米复合材料(a-MoWSx/N-RGO),作为高性能HER电催化剂。
文章要点
1)通过调整等离子体处理时间和化学组成,研究人员获得了一种最佳的a-MoWSx/N-RGO催化剂,在1000 mA cm−2的电流密度下,该催化剂用于HER的过电位为348 mV,同时工作24 h几乎不衰减,性能优于工业Pt/C催化剂和已报道的杂原子掺杂的MoS2基催化剂。
2)基于密度泛函理论(DFT)的计算发现,在合理的W掺杂水平下,由于额外电子优先填充在2S2−处,催化活性中心(2S2−)在高电流密度下表现出良好的催化性能。此外,W的引入倾向于降低电子结构能量,导致更接近于零的正△GH∗。然而,过量的W引入会导致结构损坏和在高电流密度下更差的HER性能。
这项工作提供了一条路线,合理地设计高性能的催化剂,用于工业电流密度下的HER。
参考文献
Dai Zhang, et al, Boosting Hydrogen Evolution Reaction Activity of Amorphous Molybdenum Sulfide Under High Currents Via Preferential Electron Filling Induced by Tungsten Doping, Adv. Sci. 2022
DOI: 10.1002/advs.202202445
https://doi.org/10.1002/advs.202202445