金属-N_x构型的碳载单原子催化剂被认为是用于氧还原反应（ORR）的最高效催化剂之一。然而，大多数金属-N_x活性中心是由类石墨烯载体缺陷位置上的吡啶氮组成。

近日，中科院化学研究所黄长水研究员，中科院福建物构所Zhufeng Hou基于石墨炔（GDY）的构型优势，探索了一种新的策略，通过用sp-N和含氧基团来调节活性中心来提高ORR性能。

文章要点

1）首先，通过交叉偶联反应在铜箔上合成了GDY纳米墙，然后剥离得到粉末样品。随后，将GDY粉末和适量的FeCl₃·6H₂O充分分散在去离子水中，用于预吸附和搅拌分散铁离子。纳米墙的多孔结构类似于小房间，有利于金属离子的均匀分散。此外，GDY中18C环的三角形孔洞是优雅的分子孔，也可以分离铁离子形成Fe SAC。用水过滤除去过量的铁离子。最后，将预吸附样品在NH₃气氛下干燥、热解，得到Fe-N-GDY。

2）EXAFS分析和理论计算证实，在ORR过程中，sp-N的参与和OH的自发吸附成功地削弱了Fe与*OH中间体之间的结合能。此外，Fe-N-GDY的多孔结构和高比表面积保证了快速的传质和大量的活性中心暴露，这也是其优异的ORR活性所必需的。

3）Fe-N-GDY的高效活性和固有稳定性使组装后的ZAB具有理想的长期循环寿命，900次循环后降解可忽略不计。因此，这种碳载体的合理设计为调整活性中心的电子结构提供了独特的视角，不仅可以创造高活性的ORR位点，而且有望指导其他与能量转换相关的催化剂的制备。

参考文献

Meiping Li, et al, Sp-hybridized Nitrogen as New Anchoring Sites of Iron Single Atoms to Boost the Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202208238

https://doi.org/10.1002/anie.202208238