使用海水分解系统来产生氢气在经济上是有利的，但是仍然具有挑战性，尤其是对于设计针对氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）和析氢反应（HER）的高效且高抗Cl腐蚀的三功能催化剂。

近日，南方科技大学Meng Gu, 中科院青岛能源所Heqing Jiang, 中国海洋大学Minghua Huang选择具有明确对称Co-N₄位点的单一Co-N-C催化剂作为电子结构调节的原子平台。

文章要点

1）密度泛函理论（DFT）表明，P掺杂到Co-N-C中可以形成具有对称破坏电子结构的非对称Co-N₃P₁位点，从而使含氧中间体具有较强的亲和力、中等的H吸附和弱的Cl^-吸附。因此，不对称Co-N₃P₁催化剂的ORR/OER/HER的活性和稳定性同时得到优化，同时具有高的耐Cl^-腐蚀性能。

2）实验结果显示，非对称Co-N₃P₁结构催化剂具有更高的ORR/OER/HER性能，使海水锌-空气电池（S-ZABs）具有750 h以上的优异长期稳定性，并实现了海水分解连续运行1000 h。而由S-ZABs提供动力的自驱动海水分解系统实现了497 mol h^-1的超高H₂产率。

这项工作首次从电子结构的角度推进了对Cl^-和反应中间体之间竞争吸附机制的科学理解，为合成具有高Cl^-耐腐蚀性的高效三功能催化剂铺平了道路。

参考文献

Xingkun Wang, et al, Asymmetric Co-N₃P₁ Trifunctional Catalyst with Tailored Electronic Structures Enabling Boosted Activities and Corrosion Resistance in an Uninterrupted Seawater Splitting System, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202204021

https://doi.org/10.1002/adma.202204021