二氧化碳（CO2）电化学还原为增值碳氢化合物和含氧物是一种有吸引力的间歇可再生能源储存技术。目前，不同的催化剂都能催化CO2转化为CO，而CO的进一步还原则几乎完全依赖Cu催化剂。单组分Cu催化剂存在碳氢化合物和含氧物的高过电位和低法拉第效率。研究发现，将Au、Ag、单原子催化剂等催化剂上的CO2转化为CO与铜上的CO还原相结合，是实现高选择性和高还原产物生成率的一种很有前途的策略。基于这一思想，人们开发了诸多串联催化剂，这其中，CO中间体从CO生成催化剂到Cu的质量传递是串列催化剂设计中需要考虑的关键因素。为了进一步开发用于CO2还原的串联式催化剂，需要对已报道的设计中不同的CO传质模式进行合理的分析。
基于此，南方科技大学顾均教授阐明了CO生成催化剂和Cu的空间分布如何决定了CO的传质方式，从而影响了CO中间体的利用效率和还原速率。此外，还讨论了在揭示CO生成催化剂与Cu之间的相互作用以及提高它们在CO2串联还原中的催化性能方面的挑战和前景。
文章要点
1）作者分析了串联式催化剂如何促进CO2还原为高度还原的产物。此外，CO形成催化剂还可能对Cu基催化剂的性能产生其他间接影响，包括改变Cu基催化剂的电子结构、形成合金以及改变铜基催化剂附近的局部pH。
2）作者重点介绍了由不同的CO传质模式指导的串联催化剂的设计。最近的串联催化剂的例子已经被用来展示两种催化剂的空间分布如何决定CO的传质，从而影响每种模式下高度还原产物的FeS和部分电流密度。接着讨论了串联式CO2还原催化剂研究面临的挑战和发展前景。提出了模型催化剂和operando表征技术，以揭示不同的CO形成催化剂对Cu的不同影响。
3）作者最后讨论了进一步提高串联式催化剂的CO2还原性能的策略，特别是在酸性介质中，以避免在碱性和近中性介质中的碳酸盐问题。
参考文献
Bo Cao, Fu-Zhi Li, Jun Gu, Designing Cu-Based Tandem Catalysts for CO2 Electroreduction Based on Mass Transport of CO Intermediate, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c02579
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02579
