通过合适的有机底物的催化氢化来储氢有助于提高氢能的体积密度。在这方面,利用更便宜的工业粗氢来实现储氢的目标将显示出经济上的吸引力。然而,因为粗氢中的CO杂质即使是痕量也能容易地使金属活性位点失活,所以这种方法还尚未实现。
近日,北京大学马丁教授,华东理工大学Sheng Dai开发了一种具有一氧化碳甲烷化和甲苯加氢性能的强大RuNi/TiO2催化剂,将粗氢储存和纯化的概念变为现实。
文章要点
1)研究人员采用等湿浸渍法制备了负载型Ru、Ni和双金属RuNi催化剂,分别记为2Ru/TiO2,5Ni/TiO2,2RuxNi/TiO2(0.5≤x≤8)。
2)以粗氢(0.5%CO/H2,v/v)和甲苯蒸气(WHSV =1.4 h−1)为原料,优化后的催化剂在反应24h内可保持60%以上的甲基环己烷收率,并使出口氢气中CO浓度降至0.01%。
3)结合原子分辨显微镜和光谱研究,研究人员认为RuNi/TiO2催化剂种形成的紧密耦合的Ru-Ni团簇是同时实现两条分离的加氢反应路径的关键。基于它们不同的结合性质,Ru和Ni分别作为CO甲烷化和甲苯加氢的活性中心。
参考文献
Wang, Z., Dong, C., Tang, X. et al. CO-tolerant RuNi/TiO2 catalyst for the storage and purification of crude hydrogen. Nat Commun 13, 4404 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-32100-x
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32100-x