虽然单原子催化剂（SACs）已被广泛应用于锂-硫（Li-S）电池中，但通常报道的非极性过渡金属-N₄配位催化剂对穿梭多硫化锂（LiPSs）的吸附和催化活性较差。

近日，苏州大学Liang Zhang提出了d轨道活化策略，通过采用用于Li-S电池的SACs的配位对称工程来加强d-p轨道杂化。

文章要点

1）实验表征和理论计算结果显示，不对称配位的Fe−N₃C₂−C通过激活d_x²_-y²和d_xy轨道导致额外π键的形成，这保证了增强的硫亲和力，从而加速了LiPSs氧化还原动力学，促进了电荷转移。

2）利用Fe−N₃C₂−C组装的Li−S电池在1000次循环后具有良好的长期循环稳定性，容量衰减率为0.053%/次，面积容量为6.1 mAh cm⁻²，高硫负载量为6.6 mg cm⁻²，E/S比为8 μL mg⁻¹。

这项工作展示了配位对称工程所采用的d轨道活化策略对提高LiPSs氧化还原动力学的可行性，为用于Li−S电池具有高催化活性SACs的合理设计提供了启示。

参考文献

Genlin Liu, et al, Strengthened d−p Orbital Hybridization through Asymmetric Coordination Engineering of Single-Atom Catalysts for Durable Lithium−Sulfur Batteries, Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02183

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c02183