在环境应用中，对pH条件的普遍限制是干扰过氧单硫酸盐（PMS）触发的高价铁-氧系统。

近日，华东理工大学邢明阳教授将Zn(OH)₂引入到Fe(III)基催化剂中，制备了Zn-Fe层状双氢氧化物(ZnFe-LDH ),通过简单的共沉淀法连续制备了高价铁-氧配合物。

文章要点

1）两性≡Zn(OH)₂部分通过构建中性微环境有效地拓宽了适用的pH范围，该微环境中和了溶液，减轻了质子辅助的≡Fe^IV=O的自分解，同时抑制了羟基对铁的水解反应。

2）苯酚的降解显示了ZnFe-LDH在较宽的pH范围(3.0-11.0)内有效地活化了PMS。猝灭实验、电子自旋共振(ESR)光谱、PMSO氧化和穆斯堡尔谱证实≡Fe^IV=O是主要的活性中间体。

3）研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算和其他实验深入研究这一机制。研究人员检测了样品的稳定性、阴离子或天然有机物(NOM)的抑制作用、≡Fe^IV=O物种的氧化偏好以及实际废水处理。

参考文献

Yan Bao, et al, Generating High-valent Iron-oxo ≡Fe^IV=O Complexes in Neutral Microenvironments through Peroxymonosulfate Activation by Zn−Fe Layered Double Hydroxides, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202209542

https://doi.org/10.1002/anie.202209542