O₂在单原子催化剂上的电化学生产过氧化氢（H₂O₂）已经引起了人们广泛的关注，但对稳健催化剂的追求是在工业相关电流密度（>100 mA cm⁻²）下实现90%法拉第效率(FE)。

基于此，华东理工大学李春忠教授首次设计了N₄-Ni₁-O₂超配位结构，并研究了其用于2e−ORR制H₂O₂的催化性能。

文章要点

1）以酞菁镍（NiPc）、羧基功能化多壁碳纳米管（OCNTs）和三聚氰胺为原料，在氩气保护下热解，酸洗合成了催化剂。OCNTs在形成Ni SACs的超六配位结构中起着重要作用，其中OCNTs中的两个O原子锚定在Ni-N₄上。

2）研究人员通过综合结构分析，确定了单Ni位点与4个N原子和2个O原子的配位。

3）结果表明，当工业电流密度为2 0 0 mA cm⁻²时，N₄-Ni₁-O₂催化剂电合成H₂O₂的效率可达~96%，H₂O₂的电合成速率可达5.7 mmol cm^-2，且具有良好的稳定性。

4）研究人员通过密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示了N₄-Ni₁-O₂结构促进了O₂-to-H₂O₂的选择性还原。

参考文献

Chuqian Xiao, et al, Super-Coordinated N₄-Ni₁-O₂ for Selective H₂O₂ Electrosynthesis at High Current Densities, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202206544

https://doi.org/10.1002/anie.202206544