关于开发非铜(Cu)电催化剂用于CO2还原(CO2RR)生成C2+产物的报道较少,且效率较低。
近日,中科院化学研究所韩布兴院士,Pei Zhang提出了一种构建富氧空位铁基催化剂的预组装方法。
文章要点
1)所构建的良好xFe2O3-N@CN催化剂由不同的组分组成,如富N配位的Fe−O−N位点(FeOmN4−m)或富O配位的FeO1.5−nNn、γ-Fe2O3和FeN4结构。
2)电化学研究表明,具有FeO1.5−nNn位点的催化剂对CO2转化为C2H6具有良好的催化性能。在−2.0 V vs Ag/Ag+的条件下,乙烷的电流密度为32 mA cm−2,在h电池中FE达到42%,HER是唯一的副反应。
3)通过Fe与O、N的精确配位,得到了一系列xFe2O3-N@CN催化剂。含Fe单原子或Fe团簇的FeN4含量高的催化剂有利于生成C1产物,而富含FeO1.5−nNn位点的催化剂有利于CO2选择性转化为C2产物。
4)xFe2O3-N@CN生成C2H6的高活性是由于*COOH中间体在FeO1.5-nNn位点上的吸附和稳定,并暴露在相邻的Fe表面,导致C-C耦合过程的能垒降低。
这项工作为在铁基催化剂上电催化CO2转化为为C2产物提供了一个成功的例子。这一结果为设计具有可调局部协调环境的高效催化剂铺平了道路,以促进CO2在CO2RR中转化为多碳产物。
参考文献
Peng Chen, et al, Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to Ethane over Nitrogen-Doped Fe2O3, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c05373
https://doi.org/10.1021/jacs.2c05373