将CO₂选择性光还原为碳氢化合物燃料（如CH₄）对是有前景和可持续的碳中和方法。然而，由于缺乏与反应中间体适当的结合强度，高活性和选择性的光催CO₂甲烷化仍然是一个挑战。近日，山东大学Hefeng Cheng，中科大Li Song等通过复杂交换路线合成了超薄ZnIn₂S₄纳米片上具有低配位金单原子 (Au₁-S₂ )的催化剂，其具有出色的光催化CO₂还原性能。

本文要点：

1）在可见光照射（λ> 420 nm）下，所制备的超薄ZnIn₂S₄纳米片上的单个 Au 原子催化剂（记为 Au₁/ZIS）在光敏剂和空穴牺牲剂存在下用于光催化 CO₂ 还原可实现 275 μmol g^-1h^-1 的 CH₄ 产率和 77% 的 CH₄ 选择性。

2）详细的表征研究表明，Au单原子的引入提高了载流子分离和转移效率，从而在光催化CO₂还原过程中表现出优异的活性。

3）原位漫反射红外傅里叶变换光谱 (DRIFTS) 和密度泛函理论 (DFT) 计算研究表明，低配位单 Au 原子可以显著增强 CO₂ 分子的活化并提高*CO 中间体的吸收稳定性。

该工作报道了一种获得低配位金单原子催化剂以将 CO₂ 高活性和选择性地光催化转化为CH₄ 烃燃料的方法，为金属单原子催化剂选择性人工光合作用制备目标产物开辟了新途径。

Shenghe Si, et al. Low-Coordination Single Au Atoms on Ultrathin ZnIn₂S₄ Nanosheets for Selective Photocatalytic CO₂ Reduction towards CH₄. Angew. Chem. Int. Ed., 2022

DOI: 10.1002/anie.202209446

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209446