有机半导体中激子形成的基本机制是复杂且难以理解的，因为它发生在超短的低于100飞秒的时间尺度上。该过程的一些基本方面，例如激子结合能的演变，尚未通过实验及时解决。近日，伦敦帝国理工学院Artem A. Bakulin等报道了将亚10飞秒Pump-Push-光电流、Pump-Push-光致发光和Pump-Probe光谱学组合应用于聚芴器件，以跟踪激子的超快形成。
本文要点：
1）Pump-Probe 对激发态的总浓度敏感，Pump-Push-光电流和 Pump-Push-光致发光对束缚态敏感，它们的结合使得研究激子结合动力学成为了可能。
2）研究发现由近吸收边缘光子产生的激子本质上是束缚态，或者在激发后10飞秒内变成这种状态。
3）同时，具有适度 >0.3 eV 过剩能量的激子可以在获得束缚特征之前在 50 飞秒内自发解离。
4）激发态分子动力学模拟和定量再现实验数据的全局动力学模型研究支持这些结论。
Marios Maimaris, et al. Sub-10-fs observation of bound exciton formation in organic optoelectronic devices. Nat. Commun., 2022
DOI: 10.1038/s41467-022-32478-8
