揭示沸石上的酸性中心对于确定催化剂的结构活性和探索其在多相催化中的潜在应用至关重要。
近日,中国科学院精密测量科学与技术创新研究院Jun Xu报道了ZSM-5沸石上活性骨架Lewis酸位的鉴定。
文章要点
1)研究人员用三甲基氧化膦探针分子的一维(1D)31P和二维(2D)31P- {27Al}核磁共振谱确定了与羟基键合的骨架三配位Al的结构。
2)2D 13C{27Al}核磁共振关联实验观察到了低温甲醇反应中骨架相关Al-Lewis酸位上甲氧基物种的有利生成,进一步,密度泛函理论(DFT)计算证实了这一点。这些甲氧基物种作为活性C1物种,有助于甲醇进一步转化为碳氢化合物。
这些结果为研究沸石的Lewis酸性提供了新的见解。
参考文献
Min Hu, et al, Unravelling the Reactivity of Framework Lewis Acid Sites towards Methanol Activation on H-ZSM-5 Zeolite with Solid-State NMR Spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207400
https://doi.org/10.1002/anie.202207400